Karl Gotthelf, Reichsfreiherr von Hund und Altengrotkau, der Begründer und Förderer der Strikten Observanz, gründete am Sonntag, den 11. März 1764 die Freimaurerloge „Zur weißen Taube“ in Darmstadt. Am Dienstag, den 30. August 1768 wurde Prinz Ludwig Georg Karl von Hessen-Darmstadt (1749-1823), der Schwager des damaligen Fürsten Ludwig X. (1753-1830), Freimaurer und zwar in der Loge „Zu den drei Disteln“ im Wolfsgarten bei Langen in der Nähe von Darmstadt. 1771 wechselte er zur Freimaurerloge „Zur weißen Taube“.
Am Freitag, den 27. März 1772 ging sie zur Großen Landesloge der Freimaurer von Deutschland über und Prinz Ludwig Georg Karl wurde ihr Logenmeister. Sie erhielt die Matrikelnummer 10. Durch den Übertritt wurde es überhaupt erst möglich, dass Prinz Ludwig Georg Karl als Kandidat für das Amt des Landesgroßmeisters in Betracht kam. Denn auf Anraten der Großen Loge von England sollte Zinnendorf, der Gründer der Großen Landesloge, ein Mitglied eines regierenden Hauses gewinnen, um eine Großlogen-Anerkennung von England zu erlangen. Das geschah schließlich, indem er den 24-jährigen Prinzen überzeugen konnte. Ein starker Wunsch von Prinz Ludwig Georg Karl war es, die beiden Systeme der Strikten Observanz und der Großen Landesloge zusammenzuführen. Als Landesgroßmeister sah er seine Chance gekommen, was aber aufgrund der politischen Lage in der damaligen Großlogenlandschaft nicht umsetzbar war. Ein Jahr später (1774) gab er das Amt des Landesgroßmeisters wieder ab.
m Herbst 1775 reiste Prinz Ludwig Georg Karl zusammen mit seinem jüngeren Bruder Georg (1754-1830) nach Frankreich und Italien, wo sie Freiherr Gottlieb von Gugomos kennenlernten und nach Deutschland mitbrachten. Gugomos machte sie anscheinend mit einem Geheimen Oberen der Strikten Observanz bekannt. In Italien trafen sie zudem auf Peter Christian Tayssen, der sie nach Heilbronn begleitete, wo sich Prinz Ludwig Georg Karl ab 1776 niederließ. Tayssen diente ihm bis 1778 als Lehrer.
Zinnendorf besuchte Anfang 1777 die Freimaurerloge „Zur weißen Taube“ und Matthias Claudius. Claudius war durch Vermittlung von Johann Gottfried Herder nach Darmstadt gezogen; kehrte jedoch bereits nach einem Jahr wieder nach Wandsbeck zurück. Sein Meisterwerk, das Abendlied Der Mond ist aufgegangen soll zu dieser Zeit entstanden sein. (siehe Matthias Claudius in Darmstadt)
1778 brach Prinz Ludwig Georg Karl mit der Freimaurerei, nachdem ein von ihm in Heilbronn einberufener Freimaurerkongress, auf dem er erfolglos ein an die Rosenkreuzer angelehntes neues System, das auf den Lehren von Gugomos und Tayssen fußte, vorgestellt und zum Beitritt aufgerufen hatte. Im Anschluss daran gründete er im Oktober 1779 in Heilbronn eine Freimaurerloge mit dem Namen Bund für Rechtschaffenheit, die auch Frauen aufnahm und horrende Mitgliedsbeiträge verlangte, aber schließlich von Karl Eugen, Herzog von Württemberg verboten wurde. Erst die Intervention des Herzogs veranlasste den Prinzen dazu, wenigstens dessen Untertanen ihr Geld zurückzugeben, wodurch er sich erheblich verschuldete.